剧本初稿完成后，沈玲珑开始筹备选角工作。
选角对于电影成功与否起着至关重要的作用，于是全身心地投入到了选角工作中。
当开始考虑唐·谢利的扮演者时，沈玲珑在众多演员中反复筛选，原版电影中马赫沙拉·阿里的形象和气质始终在她脑海中挥之不去。
阿里确实是唐·谢利一角的不二人选，于是亲自前往阿里的住所邀请他试镜。
见到阿里后，沈玲珑热情地说：“阿里先生，您好！我是沈玲珑，正在筹备一部极具意义的电影《绿皮书》，我觉得您就是我们一直在寻找的唐·谢利。您身上那种与生俱来的优雅和深邃的气质，与这个角色简直是天作之合。”
阿里有些惊讶但也饶有兴趣地问道：“哦？能和我详细说说这个角色吗？”
沈玲珑微笑着点头，向阿里详细介绍了《绿皮书》这个项目以及角色的特点和魅力，“唐·谢利是一位杰出的黑人钢琴家，尽管他才华横溢，却生活在一个充满种族歧视的时代，内心有着不为人知的孤独与挣扎。但他又凭借着对音乐的热爱和自身的坚韧，努力在困境中坚守自我。”
马赫沙拉·阿里立刻对唐·谢利这个角色表现出了浓厚的兴趣，他表示：“这是一个非常有深度的角色，能够通过我的表演让更多人了解到那段历史和人物的内心世界，是我的荣幸。”随后他又好奇问道：“不过我想知道，您为什么觉得我能演好这个角色呢？”
沈玲珑真诚地看着他：“我看过您以往的作品，您对角色细腻情感的把握能力让我印象深刻。而且从您的气质和形象来看，我仿佛已经能看到唐·谢利站在舞台上的样子。我相信您有足够的能力去深入挖掘这个角色的内心世界，将他复杂的情感和独特的魅力展现给观众。”
阿里被沈玲珑的诚意所打动，点头答应：“好吧，沈女士，我很愿意来试镜。”
试镜当日，阿里身着一身得体的西装，身姿挺拔，自带一种优雅的气质。在试镜过程中，他坐在那架准备好的钢琴前，轻轻弹奏了几个音符，瞬间将众人带入了唐·谢利的音乐世界。
在表演中，他通过细腻的表情和肢体语言，展现出了唐·谢利的高贵、孤独以及面对外界歧视时的复杂心境。他的每一个眼神都仿佛在诉说着这个角色内心深处的故事。
试镜结束后，沈玲珑鼓掌称赞：“太棒了，阿里先生！您的表演太精彩了。”
马赫沙拉·阿里谦逊地笑了笑：“谢谢，我尽力去展现这个角色的内心了。这个角色承载了太多的历史和情感重量。他身处一个不公平的社会环境，但依然通过音乐来坚守自己的尊严和追求。我希望能够通过我的表演，让观众感受到他的内心挣扎与顽强抗争，引发大家对种族问题的深入思考。而且正如您之前所说，能和维果这样优秀的演员合作，共同演绎这样一个深刻的故事，是非常有吸引力的。”
沈玲珑被他的真诚所打动：“你刚才的表演已经让我看到了唐·谢利的影子。我相信你有能力将这个角色塑造得非常成功。”
对于托尼这一角色，沈玲珑心目中的最佳人选本就是维果·莫特森，而维果·莫特森在试镜中的出色表现也让他成为了托尼的不二人选。
维果·莫特森在阅读完剧本后，被托尼这个角色深深吸引，他对沈玲珑说：“这个角色充满了挑战和惊喜，我很期待能够演绎他的人生故事，展现出那个时代背景下人性的转变。”
随着两位主演的确定，电影的筹备工作又向前迈进了一大步。
但沈玲珑并没有因此而放松，接下来还有众多配角的挑选以及拍摄场景的筹备等一系列繁琐而重要的工作在等待着她，不过她充满信心，决心要将《绿皮书》打造成为一部具有深刻社会意义和艺术价值的经典之作。
在确定角色后，两位演员为了更好地诠释角色，付出了巨大的努力。
马赫沙拉·阿里为贴近角色，提前三个月狂练钢琴，尽管最终在该片中他演奏钢琴的部分场景，只是在绿幕前将弹琴时的姿态展现出来，由其他钢琴家代替演奏，但他依然希望通过自己的练习，让表演更加自然流畅，从手部动作到身体姿态，都能展现出一位钢琴大师的风范。
维果·莫特森则为了找到角色的感觉，增肥了整整 40 斤。他不仅反复看录像，还近距离观察角色原型家人的举止习惯，校正口音，力求在每一个细节上都能精准还原角色的生活状态和性格特点，从走路的姿势到说话的语气，都进行了精心的雕琢。